Su debut oficial se produjo el 12 de agosto en la Supercopa de Europa, jugando todo el encuentro que finalizó con victoria madridista por 2-0 ante el Sevilla Fútbol Club, camiseta futbol 2024 conquistando así su primer título en España. Kroos volvió a la competición para el inicio de la temporada 2013-14 y, el 4 de octubre de 2013, marcó su primer gol de la temporada en el empate 1-1 contra su antiguo club, el Bayer Leverkusen en la Bundesliga. En el verano de 2010, al término de su préstamo en el Bayer Leverkusen, Kroos volvió ya más rodado al F. C. Bayern. Durante la campaña 2011-12, bajo las órdenes de Jupp Heynckes, su exentrenador en el Leverkusen, Kroos se estableció como un jugador de primera elección para el Bayern, formando una sólida alianza centro del campo con su colega de la selección Bastian Schweinsteiger. Cuando se le preguntó acerca de sus primeras horas con el Bayern, subcampeón en la Liga de Campeones de la temporada anterior, Kroos declaró: «Quiero jugar lo antes posible».
Durante la temporada 2010-11, Kroos fue titular habitual con el Bayern en la Bundesliga, Copa de Alemania y Liga de Campeones. Jugó 51 partidos en todas las competiciones durante la temporada, incluyendo la final de la Liga de Campeones de la UEFA 2011-12, donde el Bayern fue derrotado en los penaltis ante el Chelsea Football Club en el Allianz Arena. Terminó la temporada con 37 partidos en todas las competiciones. El pantalón azul y las medias azules con dos ribetes blancos. Anotó tres goles en cuatro partidos que le valieron para obtener la Bota de Oro y un quinto puesto final, confirmándose como una de las grandes promesas del fútbol europeo. Toni Kroos se retira de su selección nacional con un total de 107 partidos jugados, y con 17 goles y 19 asistencias en su haber. Al año siguiente Madrid volvió a ser la sede del torneo en la que debieron haber participado los mismos contendientes que en la primera edición. Las tres ediciones fueron retrasmitidas de forma íntegra por Canal Sur 2, e incluso en la tercera edición disputada en Bujalance, Eduardo Herrera presido la final y estuvo presente en la entrega de trofeos.
El esfuerzo y las pocas rotaciones diezmaron el rendimiento tanto del equipo como del jugador haciéndose notable desde enero de 2015, y causando que el equipo no fuese capaz de ganar ya ningún título hasta fin de temporada pese a que los tenía todos al alcance. Los dieciocho equipos de la Primera División 1980/81. Aquellos que disputaron competición europea quedaron exentos hasta que fuesen eliminados de la misma o, en su defecto, hasta la ronda de octavos de final. En la cita el jugador disputó un total de cuatro partidos, finalizando en el tercer puesto de la competición. Pese a fallar el último lanzamiento de su equipo en la tanda de penaltis que decidió el tercer puesto del campeonato, futbol camisetas Kroos fue galardonado con el Balón de Oro del torneo. Terminó el torneo siendo bota de bronce con cinco goles y balón de oro como mejor jugador. Terminó la temporada con nueve goles y 12 asistencias en 33 partidos. El técnico José Iglesias regresó para la temporada 1981-82, en la que se dieron huelgas y confrontaciones entre miembros de la plantilla, ya que algunos no siguieron las protestas de la Asociación de Futbolistas Españoles (AFE).
Estos combinados participan no solo en la Liga y Copa gallegas, sino también en los Juegos Ibéricos contra equipos españoles y en los Paneuropeos, dónde se miden a los mejores clubes del Viejo Continente. Ascendió al primer equipo filial, con quien disputó la Regionalliga Süd, cuarta división del fútbol alemán y donde militan los equipos reservas de los grandes clubes profesionales del país. Toni Kroos junto a su compatriota Sami Khedira, se consagraron en 2014 bicampeones mundiales (a nivel de selecciones y a nivel de clubes). El 30 de mayo, Kroos apareció como suplente en la final de la DFB Pokal de ese año ante el Werder Bremen, donde el Leverkusen cayó por 1-0 con un gol de Mesut Özil. Con su incorporación se convirtió en el noveno alemán en fichar por los madrileños tras Günter Netzer, Paul Breitner, Uli Stielike, Bernd Schuster, Bodo Illgner, Christoph Metzelder, Mesut Özil y Sami Khedira.